En otoño de 1654, Pascal sufrió un trastorno depresivo. Volvió a acercarse a Jacqueline, visitándola con frecuencia en el convento y se mudó a otro barrio para alejarse de sus amigos mundanos. Sin embargo siguió trabajando en cuestiones matemáticas y otros asuntos científicos. El 23 de noviembre, posiblemente después de un accidente con su carroza del que sin embargo no existen testimonios fidedignos, tuvo una experiencia religiosa de renacimiento que intentó registrar esa misma noche en una hoja de papel que aún se conserva, el así llamado Mémorial. La hoja, fechada "en el año de gracia de 1654, lunes 23 de noviembre, a partir de las diez y media de la noche aproximadamente hasta cerca de media hora después de la medianoche" comienza con la palabra "feu" (fuego) escrita en grandes letras mayúsculas, y relata una visión que ha experimentado. Incluye los fragmentos "¡Dios de Abraham, Dios de Isaac, Dios de Jacob, no el de los filósofos y los sabios!" y añade más adelante "El Dios de Jesucristo: sólo por los caminos que enseña el Evangelio se le puede hallar".7
Después se retiró por completo de la sociedad parisina para dedicarse por completo a su devoción. Sus únicas relaciones humanas pasaron a ser los «ermitaños» jansenistas (solitaires); se trataba de sabios y teólogos que se habían establecido en el entorno del convento Port-Royal des Champs y a los que visitaba con frecuencia. Alrededor de 1655 desarrolló aquí el diálogo legendario con su nuevo confesor A. Le Maître de Sacy (Conversation avec M. de Saci sur Épictète et Montaigne), en el que, entre los dos polos del escepticismo de Montaigne y la ética estoica de Epicteto, ya ofrece un esbozo de la antropología, que posteriormente desarrollaría en los Pensées.
La sanación, ocurrida en 1656, de su sobrina Marguerite Périer, que después de visitar Port Royal se había curado de un abceso en el ojo, contribuyó más a fortalecer la fe de Pascal. Al mismo tiempo, en docto diálogo con los solitaires, especialmente con Antoine Arnauld y Pierre Nicole, empezó a redactar escritos de motivación religiosa y teológica. A la par, como siempre, también se dedicaba a cuestiones prácticas, así por ejemplo en 1655 a la didáctica del aprendizaje de la lectura, para la escuela que mantenían los solitaires.
En el momento de su conversión (como indica el Mémorial), Pascal se vio implicado en una situación, en la que la devoción ortodoxa y el moralismo riguroso de los jansenistas se habían convertido en una molestia para los jesuitas, más relajados y conciliadores, pero también conscientes de su poder. Cuando en 1655 se desató abiertamente el conflicto, porque a Arnauld, en su calidad de jansenista, se lo expulsó de la facultad de teología de la Sorbonne en París, Pascal tomó partido y en 1656/57 redactó una serie de folletos satíricos polémicos anónimos. Estos tuvieron una resonancia explosiva y en 1657 incluso fueron publicados en Holanda en forma de libro, bajo el título de Lettres provinciales, ou Lettres de Louis de Montalte à un provincial de ses amis et aux R. R. PP. Jésuites sur la morale et la politique de ces pères (Cartas provincianas, o cartas de L. de M. a un provinciano amigo así como a los RR. PP. jesuitas sobre la moral y la política de estos padres). Se trata de dieciocho cartas supuestamente escritas por un personaje ficticio de nombre Montalte de viaje en París, de las que las primeras diez están dirigidas a un amigo ficticio en su provincia de origen, las siguientes seis a los padres jesuitas de París, mientras que las últimas dos se dirigen en especial al padre confesor del rey. En estas cartas, Montalte, primero en el papel de joven noble, ingenuo y no versado en teología, describe como los jesuitas le explican su teología de manera sabihonda y desdeñosa; después, aprendida la «lección», empieza a discutir con ellos, reduciendo al absurdo sus enseñanzas de manera aguda e hilarante. Pascal ridiculizó y atacó así la teología en cierto sentido amistosa y práctica, pero tendencialmente oportunista y muchas veces capciosa –la famosa casuística– de los jesuitas y desenmascara sus ansias de poder sumamente terrenales. Las Lettres provinciales tuvieron un éxito notorio y durable, aunque fueron prohibidas a partir de la número cinco, puestas en el índice al aparecer como libro y hasta quemadas por el verdugo en 1660, señalando a largo plazo el principio del fin de la omnipotencia jesuita, al menos en Francia. Por su claridad y precisión se las considera entre las obras maestras de la prosa francesa, que otorgaron a su autor un lugar entre los clásicos de la literatura francesa.
Fueron menos divulgados los cuatro escritos polémicos, con los que Pascal (junto a Arnauld y Nicole) intervino en 1658 en un conflicto entre párrocos parisinos de orientación jansenista y los jesuitas.
En lo inmediato, sin embargo, los jesuitas mantuvieron el control de la situación con la ayuda del Rey y del Papa, lo que ensombreció los siguientes años para Pascal. Porque mientras muchos de sus correligionarios cedían bajo la presión de las represalias que tomaba la autoridad o daban pasos tácticos, él permaneció indoblegable.
En medio de esta situación, en 1658 empezó a trabajar de manera más sistemática en una gran apologética de la religión cristiana. Con este fin había escrito unas primeras notas en 1656. Sus líneas principales se pueden encontrar en el escrito redactado en 1657 pero no terminado Écrits sur la grâce (Escritos sobre la Gracia), en el que explica la forma jansenista de la noción de gracia de San Agustín como término medio entre la noción casi fatalista de predestinación del calvinismo y la noción optimista de gracia de los jesuitas, asignándole a la libre voluntad del hombre el decidir sobre su salvación. Porque para Pascal rige: «Aquel que nos creó sin nuestro concurso, no puede salvarnos sin nuestra participación».
Aparte de su trabajo en los Pensées, volvió a emprender también estudios matemáticos. Así, en 1658, calculó la superficie de la cicloide con los métodos deCavalieri, así como el volumen del sólido de rotación que resulta de una rotación de la ciclode alrededor del eje de las x. Después de haber hallado la solución él mismo, organizó una competencia sobre el problema, lo que le significó recibir numerosas propuestas (insuficientes) así como desarrollar una intensa polémica con un descontento.
En 1659 apareció su escrito Traité des sinus des quarts de cercle (Tratado de los senos de los cuadrantes circulares). Cuando Gottfried Leibniz leyó esta obra en 1673 en París, recibió de ella un impulso decisivo para desarrollar el cálculo infinitesimal considerando el razonamiento específico por parte de Pascal, que Leibniz empleó de manera más general, interpretando el círculo de Pascal como círculo de curvatura en determinados puntos de una función o curva cualquiera. Leibniz dice que en ello había visto una luz que el propio autor no vio. De allí se origina el concepto de triángulo característico.8
Su salud deteriorada empeoró cada vez más deprisa en esos años, probablemente a consecuencia de su modo de vida extremadamente ascético, que lo debilitaba más. Por ejemplo, en 1659, no pudo trabajar durante numerosas semanas. A pesar de ello, en ese año fue miembro de un comité que trataba de poner en marcha una nueva traducción de la Biblia. En 1660 pasó varios meses de convalecencia en un palacete perteneciente a su hermana mayor y a su cuñado cerca de Clermont.
A principios de 1662, junto a su amigo Roannez, fundó una empresa de carrozas (Les carosses à cinq sous («Las carrozas de cincuenta centavos»), marcando el comienzo del transporte público local en París.
En agosto enfermó gravemente, hizo vender sus enseres domésticos donándolos para fines de caridad y murió, a la edad de solo 39 años, un año después de la muerte de su hermana Jacqueline, en casa de los Périer en París.
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